Los fenómenos del efecto Hall se están estudiando actualmente en el contexto de nuevos materiales, incluidos sistemas bidimensionales (2D), aislantes topológicos y materiales de Weyl, entre otros.[1–3]Los descubrimientos fundamentales de nuevas propiedades y sus aplicaciones más allá del efecto Hall estándar son un paso importante hacia nuevos dispositivos.[2,3]Sin embargo, incluso en materiales típicos, la comprensión actual de estos fenómenos no es completa. El efecto Hall estándar está presente en todos los conductores bajo un campo magnético externo. Los materiales con simetría de inversión temporal rota, como los ferroimanes (FM), pueden exhibir el efecto Hall anómalo (AHE), y los materiales con un fuerte acoplamiento espín-órbita (SOC), como los metales pesados, pueden exhibir el efecto Hall de espín (SHE). Aunque el AHE y el SHE tienen orígenes intrínsecos y extrínsecos[4–6]La aparición de estos efectos se ha asociado principalmente con contribuciones extrínsecas debido a mecanismos de dispersión por sesgo y salto lateral dependientes del espín.[7,8]Sin embargo, informes recientes han demostrado que la contribución intrínseca, derivada de la estructura electrónica del material y sus características de fase Berry, es la fuente principal de AHE y SHE en muchos sistemas.[9–11].

Los avances posteriores respaldan firmemente que los efectos Hall en metales con conductividad moderada son de naturaleza intrínseca.[2,3]Estos resultados son importantes para las aplicaciones de espintrónica, que se basan en la generación y detección de corrientes de espín basadas en el SHE y el efecto Hall de espín inverso (ISHE).[2]Las corrientes de espín pueden generar grandes cantidades de momento angular con una disipación de potencia y un calentamiento Joule mínimos, lo que las hace atractivas para la tecnología. Su detección y generación no son triviales y requieren componentes eléctricos de fácil acceso, por lo que nuevas interpretaciones de SHE e ISHE en materiales con un SOC fuerte son altamente deseables.

Los materiales típicos en espintrónica son los metales FM y no magnéticos, aunque recientemente se ha demostrado que los antiferroimanes no colineales (AFM) y los semimetales de Weyl exhiben grandes AHE y SHE intrínsecos.[12,13]. Investigación de los efectos Hall intrínsecos en el contexto de redes particulares[14]Puede resultar prometedor para hacer avanzar la ciencia fundamental y resolver desafíos tecnológicos. Otros sistemas que pueden ofrecer una perspectiva diferente de varios efectos Hall son los materiales que presentan transiciones AFM-FM. La aleación metálica ordenada equiatómica FeRh es especialmente interesante en este sentido. Su transición de fase AFM-FM impulsada térmicamente tiene consecuencias importantes no solo para los fenómenos de espín, sino que amplía nuestro interés a otros materiales con fases magnéticas controlables.

FeRh tiene una estructura cristalina similar al CsCl[15–17]y experimenta una transición de AFM a FM en ≈350K, lo que hace que este material sea interesante para estudios y dispositivos fundamentales, incluidos los de grabación magnética, almacenamiento de medios y ciclos magnetocalóricos.[18–20]El FeRh también es atractivo para aplicaciones de transporte de espín debido a su gran SOC del átomo de Rh. Sorprendentemente, se ha publicado un número limitado de estudios sobre mediciones de Hall que utilizan principalmente campos magnéticos externos y dopaje.[21,22], lo que sugiere fuertemente que esta área está en gran parte inexplorada.

En esta comunicación rápida, investigamos los fenómenos intrínsecos del efecto Hall en las fases AFM y FM de FeRh a partir de los primeros principios. Se calculan varias propiedades, incluidas las conductividades Hall de espín, Hall anómala y Nernst anómala, que se originan a partir de la estructura y la geometría de las bandas a través de sus curvaturas de Berry, con base en el formalismo de respuesta lineal de Kubo.[23]Demostramos que la transición AFM-FM controlada térmicamente conduce a modificaciones importantes en las respuestas del efecto Hall transversal de FeRh y se puede utilizar para la detección confiable y controlable de la corriente de espín, que es uno de los desafíos actuales en la espintrónica. En la práctica actual, donde se aplica un gradiente de temperatura para impulsar una corriente de espín desde una fuente ferromagnética[24–26], el AHE y el efecto Nernst anómalo (ANE) pueden generar contribuciones no deseadas adicionales a la corriente de carga transversal. Estas deben separarse de la contribución asociada con la corriente de espín longitudinal. Nuestros resultados muestran que los cambios impulsados ​​térmicamente en la respuesta Hall de FeRh son útiles para mitigar los artefactos de medición que surgen del AHE y el ANE.

Para medir la corriente de espín se puede utilizar una configuración experimental, que se muestra en la Fig. 1(a), donde se aplica un gradiente de temperatura 𝛻𝑥𝑇inyecta una corriente de espín desde la fuente a un detector metálico hecho de FeRh, y se genera una corriente de carga medible electrónicamente en la dirección transversal. 𝑦dirección. Dado que las fases magnéticas de FeRh son metálicas, se espera que 𝛻𝑥𝑇También inducirá un campo eléctrico longitudinal. 𝐸𝑥A través del efecto Seebeck, que puede dar lugar a una contribución adicional a la señal transversal a través del AHE. Aquí, consideramos la forma general de la corriente de carga transversal 𝐽𝐶𝑦=𝜎(A⁢𝐻)𝑦⁢𝑥𝛻𝑥𝜇𝑠+𝜎(𝐴⁢𝐻)𝑦⁢𝑥⁡𝐸𝑥+𝜎(𝐴⁢A)𝑦⁢𝑥⁡(−𝛻𝑥𝑇), dónde 𝜇𝑠es el potencial químico de espín y 𝜎𝑦⁢𝑥son las conductividades con superíndices para SHE, AHE y ANE, respectivamente. A continuación, mostramos cómo las fases de FeRh afectan las diversas conductividades transversales de Hall y cómo estos cambios se pueden utilizar para discernir si la señal medida se origina a partir de la corriente de espín inyectada.

Figura 1.

En primer lugar, describimos las propiedades de la estructura electrónica de ambas fases de FeRh mediante simulaciones ab initio . La aproximación de la densidad local a la teoría del funcional de la densidad (DFT) con SOC incluido, tal como se implementa en el paquete de quantum espresso[27], se utiliza en todos los cálculos. El estado fundamental de cada fase se obtiene estableciendo la energía cinética de corte para las funciones de onda en 180 Ry (≈2.5×103miV), y mediante el uso de un 20×20×20uniforme 𝑘-cuadrícula de puntos. Los pseudopotenciales atómicos totalmente relativistas y que conservan la norma se construyen utilizando el paquete de motor de pseudopotenciales atómicos[28], de modo que las estructuras relajadas para ambas fases coincidan con las constantes reticulares experimentales[29]a menos del 0,001%.

Las conductividades Hall para ISHE, AHE y ANE se expresan como

donde el 𝑛La suma se ejecuta en todas las bandas, 𝐸={A⁢𝐻,𝐴⁢𝐻,𝐴⁢A}y 𝜎(A⁢𝐻)0=𝑒/(2⁢𝜋)3,𝜎(𝐴⁢𝐻)0=𝑒2/ℏ⁢(2⁢𝜋)3,𝜎(𝐴⁢A)0=𝑒/[𝑇⁢ℏ⁢(2⁢𝜋)3]. También, 𝐹(A⁢𝐻,𝐴⁢𝐻)𝑛⁢𝐤=1/(1+𝑒(𝜀𝑛⁢𝐤−𝐸𝐹)/𝑘A⁢𝑇)representar la distribución de Fermi-Dirac y 𝐹(𝐴⁢A)𝑛⁢𝐤=(𝜀𝑛⁢𝐤−𝐸𝐹)⁢𝐹(𝐴⁢𝐻)𝑛⁢𝐤+𝑘A⁢𝑇⁢yonorte⁡(1+𝑒−(𝜀𝑛⁢𝐤−𝐸𝐹)/𝑘A⁢𝑇)es la densidad de entropía[30,31]La curvatura de la banda de Berry 𝑛En el punto 𝐤en la zona de Brillouin está dada por[3]

dónde 𝜀𝑛⁢𝐤y |𝑢𝑛⁢𝐤⟩son los valores propios y vectores propios del hamiltoniano de Bloch ˆ𝐻y ̂𝑣𝑖=ℏ−1⁢𝑑⁢ˆ𝐻/𝑑⁢𝑘𝑖es el operador de velocidad de la 𝑖dirección, respectivamente. La curvatura de Berry es[2]

donde el operador de corriente de espín ̂𝐽𝑧𝑥={̂𝑣𝑥,ˆ𝜎𝑧}/2describe el flujo de giro con 𝑧polarización a lo largo de la 𝑥dirección (ˆ𝜎𝑧es el operador de espín de Pauli).

El cálculo de estas propiedades se facilita empleando la técnica de interpolación de Wannier.[32], donde las funciones de onda ab initio para cada fase se proyectan en 18 funciones Wannier localizadas al máximo por átomo con el código Wannier 90[33]La integración sobre los estados ocupados de la zona de Brillouin para las curvaturas de Berry se realiza utilizando una 100×100×100 ⁢𝑘-Malla uniforme de puntos, seguida de una malla refinada adaptativamente 𝑘malla hasta que se alcanza una convergencia del 5%. La estructura de banda electrónica para ambas fases de FeRh se muestra en las figuras. 1(b)y1(c)y corresponde a una densidad de estados reportada previamente (no mostrada gráficamente)[34,35]Se ha sugerido que los momentos magnéticos de los átomos de Rh juegan un papel decisivo en la transición AFM-FM, aunque el panorama completo de esta transición aún no está completamente establecido.[36]Nuestros cálculos muestran que los momentos magnéticos son 2.98⁢𝜇Ay 3.04⁢𝜇Apara los átomos de Fe en los estados AFM y FM, respectivamente, y 1.18⁢𝜇Apara los átomos de Rh en fase FM, lo que concuerda perfectamente con los cálculos anteriores[34,35]y experimentos[37,38].

Para comprender el papel de las curvaturas de Berry y de spin Berry en las conductividades, en las Figs. 1(d)–1(g)Mostramos la suma de todas las bandas ocupadas. Ohmio(A⁢𝐻,𝐴⁢𝐻)𝑦⁢𝑥=∑𝑛Ohmio(A⁢𝐻,𝐴⁢𝐻)𝑛,𝑦⁢𝑥a lo largo de las líneas de simetría de la banda de energía. Ambos Ohmio(𝐴⁢𝐻)𝑦⁢𝑥y Ohmio(A⁢𝐻)𝑦⁢𝑥tienen estructuras de pico distintivas, con grandes contribuciones positivas y negativas en pequeñas regiones de la 𝑘espacio. Estos picos suelen producirse cuando el nivel de Fermi se encuentra entre pares de bandas ocupadas-desocupadas acopladas mediante SOC con una pequeña separación de energía. Por ejemplo, como se muestra en las Figs. 1(d)y1(f), los picos cerca de la Γpunto para la fase AFM y los picos a lo largo de la A-𝑀línea para la fase FM en las Figs. 1(e)y1(g), se deben a dichos pares de bandas, donde la pequeña diferencia de energía da lugar a pequeños denominadores en las ecuaciones. (2)y(3)Una estructura en forma de pico de Ohmio(A⁢𝐻,𝐴⁢𝐻)𝑦⁢𝑥Del mismo origen se encuentra también en otras regiones de la zona de Brillouin para ambas fases.

Los resultados para las diversas conductividades intrínsecas en función del nivel de Fermi se muestran en la figura. 2para ambas fases magnéticas de FeRh. Similar a Ohmio(A⁢𝐻,𝐴⁢𝐻)𝑦⁢𝑥, la respuesta es sensible a la 𝐸𝐹posición en la estructura de la banda. Más importante aún, se encuentran diferencias significativas entre las fases AFM y FM. Por ejemplo, 𝜎(A⁢𝐻)𝑦⁢𝑥para la fase AFM exhibe un pico negativo relativamente grande en 𝐸−𝐸𝐹≈−0.2eV con valores comparables a otros AFM metálicos que admiten grandes corrientes de espín con un origen intrínseco[39].cambiando 𝐸𝐹Sondea diferentes partes de la estructura de la banda de energía, lo que induce modificaciones en 𝜎(A⁢𝐻)𝑦⁢𝑥incluyendo un cambio de signo y diferentes ubicaciones de picos. La conductividad Hall de espín para la fase FM exhibe un comportamiento diferente en función de 𝐸𝐹, con un marcado cambio de signo de 𝜎(A⁢𝐻)𝑦⁢𝑥en 𝐸−𝐸𝐹≈−0.2Figura 1. 2(b)]. Encontramos que, aunque mayor 𝑇tiende a reducir los valores absolutos de las conductividades y suavizar los picos, la estructura de pico es bastante robusta. Estos efectos de curvatura de Berry también son importantes para 𝜎(𝐴⁢𝐻)𝑦⁢𝑥y 𝜎(𝐴⁢A)𝑦⁢𝑥, para lo cual 𝑇Se ha descubierto que tiene un papel similar al de la conductividad Hall de espín para ambas fases. El AFM 𝜎(𝐴⁢𝐻)𝑦⁢𝑥y 𝜎(𝐴⁢A)𝑦⁢𝑥son insignificantes [mostrados por las líneas horizontales azules en las Figs. 2(c)y2(d)]. Esto es una consecuencia directa de la simetría de inversión temporal preservada de la fase AFM, que conduce a una curvatura de Berry integrada que desaparece.

Figura 2.

Los cambios dramáticos en las propiedades de respuesta a lo largo de la transición de fase sugieren explorar más a fondo cómo 𝜎(A⁢𝐻)𝑦⁢𝑥,𝜎(𝐴⁢𝐻)𝑦⁢𝑥, y 𝜎(𝐴⁢A)𝑦⁢𝑥evolucionan en función de la temperatura, lo que puede utilizarse para analizar el comportamiento de la corriente de carga inducida en FeRh. Nuestros resultados para el 𝑇Dependencia de las propiedades para diferentes 𝐸𝐹se dan en la figura. 3, lo que muestra claramente los cambios significativos de todas las conductividades estudiadas a lo largo de la transición de fase. Se observa que 𝜎(A⁢𝐻)𝑦⁢𝑥porque el AFM es bastante grande, tiene un comportamiento no trivial como función de 𝑇, y puede ser positivo o negativo dependiendo de 𝐸𝐹[Figuras. 3(a),3(d)y3(g)]. A medida que el material pasa a su fase FM, la correspondiente 𝜎(A⁢𝐻)𝑦⁢𝑥cambia de signo y evoluciona casi linealmente con la temperatura. Al mismo tiempo, mientras 𝜎(𝐴⁢𝐻)𝑦⁢𝑥y 𝜎(𝐴⁢A)𝑦⁢𝑥son de magnitud insignificante (prácticamente cero) en la fase AFM, sus contrapartes FM muestran una magnitud similar. 𝑇dependencia como 𝜎(A⁢𝐻)𝑦⁢𝑥.

Figura 3.

Estos cambios impulsados ​​térmicamente en los fenómenos de efecto Hall intrínseco se pueden utilizar como un esquema confiable de detección de corriente de espín [mostrado en la Fig. 1(a)]. Se inyecta una corriente de espín desde el material fuente al detector de FeRh aplicando 𝛻𝑥𝑇, seguido de la medición de la corriente de carga transversal 𝐽𝐶𝑦en estado estacionario. Dado que es grande 𝛻𝑥𝑇es necesaria para generar la corriente de espín, se espera que el FeRh esté en su estado FM. Al reducir la temperatura, el FeRh pasa a su fase AFM, por lo que se espera que la corriente cambie de manera discontinua. Si la corriente de estado estable medida permanece distinta de cero, entonces esta es una firma inequívoca del ISHE, lo que significa que se inyecta una corriente de espín en el detector de FeRh. Sin embargo, si 𝐽𝐶𝑦se desvanece en la fase AFM, entonces la corriente de carga transversal en la fase FM es completamente el resultado del AHE y ANE en FeRh, y no hay corriente de espín longitudinal generada por 𝛻𝑥𝑇Esto demuestra que la transición de fase impulsada térmicamente en FeRh permite la separación entre la conductividad de espín Hall y las contribuciones anómalas contaminantes de Hall y Nernst.

Cálculos realizados en diferentes 𝐸𝐹muestran el mismo comportamiento general [Figs. 3(a)–3(c)y3(g)–3(i)], lo que indica que este esquema también es bastante robusto frente a los cambios en el potencial químico. En esta etapa no es posible realizar una comparación directa entre nuestros resultados computacionales y los datos experimentales debido a las mediciones muy limitadas de FeRh a lo largo de la transición de fase (los experimentos disponibles son en campos magnéticos distintos de cero y muestras dopadas).[22]). Sin embargo, los valores típicos para la conductividad eléctrica de FeRh son 𝜎<106(Ohmiocentímetro)−1 [22], que está en el rango donde se espera que la dispersión sesgada y de salto lateral no sean significativas y el efecto Hall es de naturaleza intrínseca[2,3,40]Realizar todas las mediciones muy por debajo del punto de Curie garantiza que no se espera que las fluctuaciones de espín térmico sean importantes para la respuesta de FeRh.[41]Además, el calculado 𝜎(A⁢𝐻)𝑦⁢𝑥Los valores son comparables con los de otros materiales con ISHE significativo y son accesibles con las capacidades de laboratorio actuales.[39,42].

Tenga en cuenta que, en la actualidad, la mayoría de las configuraciones de detección de corriente de espín utilizan metales pesados ​​como Pt, W o Ta.[24–26], en el que el ISHE genera una corriente de carga medible en una dirección transversal a través de un SOC fuerte. Sin embargo, los efectos de proximidad magnética inducidos en el detector dan lugar a corrientes de carga transversales contaminantes a través del AHE y el ANE. En la práctica, estas contribuciones no deseadas suelen eliminarse insertando capas adicionales entre la fuente de espín y el detector.[25,43], lo que es problemático para el control y la confiabilidad de la medición. Sin embargo, hay evidencia sólida de que las superficies con terminación de Fe en varios sustratos de FeRh conservan las propiedades del FeRh en masa y no hay capas magnéticas de interfaz.[44–47], aunque este tema debe investigarse más a fondo con sustratos magnéticos. Al ajustar 𝑇, la configuración en la Fig. 1(a)puede utilizarse para resolver el origen de la corriente de espín inyectada, sin necesidad de capas de interfaz adicionales. En presencia de una capa de interfaz magnetizada próxima en la fase AFM en masa de FeRh, se espera que la corriente no deseada resultante sea relativamente pequeña, ya que se escala como la relación entre el número de capas atómicas magnetizadas próximas (normalmente <5)y la longitud de medición de contacto mucho mayor[2,3,44,45]Sin embargo, las mediciones de FeRh con FM proporcionan una estimación del límite superior de dichas contribuciones contaminantes a la corriente de carga. Por lo tanto, incluso en el caso de un magnetismo próximo, el FeRh puede considerarse un detector de corriente de espín útil.

En conclusión, los efectos Hall intrínsecos y sus transiciones AFM-FM en FeRh se han estudiado utilizando un enfoque contemporáneo basado en representaciones de funciones DFT/Wannier. Las simetrías inherentes en la estructura electrónica y la fase de Berry tienen firmas importantes en los diversos fenómenos Hall, incluido un cambio de signo en la conductividad Hall de espín. Por lo tanto, FeRh con su 𝑇La transición AFM-FM controlada por el calor puede considerarse como un detector de corriente de espín capaz de eliminar contaminaciones de manera controlada. Esperamos que nuestro estudio estimule el trabajo experimental muy necesario en mediciones del efecto Hall dependientes de la temperatura en FeRh. Investigar los cambios intrínsecos del efecto Hall y Nernst impulsados ​​térmicamente en otros materiales que exhiben transiciones metamagnéticas AFM-FM, como las manganitas, domiFmi2, o METROnorte2⁢SbLas aleaciones harán avanzar la ciencia básica y brindarán diferentes perspectivas en las aplicaciones relacionadas con el espín.