Optimization of thermal exfoliation of graphitic carbon nitride for methylparaben photocatalytic degradation under simulated solar radiation
Abstract
Previous studies have shown that the exfoliation of graphitic carbon nitride (g‐C3N4) is essential to obtain materials with good photocatalytic properties. However, in most works the influence of the exfoliation variables were investigated in an unsystematic way by changing the levels of one factor at a time. In this work, a full factorial design 32 was employed to evaluate the influence of temperature and time used in the thermal exfoliation of bulk g‐C3N4 obtained from urea (bulk‐U) on the photocatalytic performance for 5 mg L−1 methylparaben degradation under simulated solar radiation. Based on the thermal stability of the starting bulk‐U the levels of the design were set in the range 400 to 450 oC for temperature and 2 to 6 h for time. The results showed an enhancement of the photocatalytic activity with the increase of both factors, obtaining the maximum response at T = 450 °C and t = 6 h. An economic evaluation at laboratory scale including the main costs derived from the synthesis stage and the photocatalytic degradation procedure was also performed comparing all the exfoliated materials. The total expenses could be minimized without compromising a good photocatalytic activity with the material obtained by exfoliation of bulk‐U at 450 oC for 2 h. A detailed characterization of the materials was carried out by XRD, FTIR, adsorption‐desorption of N2, UV‐Vis DR, and PL spectroscopy. It was inferred that the enhancement of the photocatalytic performance induced by the thermal exfoliation was mainly related to the consequent increase in the surface area and the improvement in the separation of photogenerated charge pairs derived from the unpacking of the stacked layers.
Description
El presente trabajo es un estudio de la influencia que tienen las condiciones de exfoliación térmica de nitruro de carbono grafítico (g‐C3N4) en su actividad fotocatalítica bajo radiación solar. Como contaminante modelo se ha investigado la degradación de metil-parabeno (MeP) en medio acuoso. MeP, éster metílico del ácido p-hidroxibenzoico, es un compuesto químico ampliamente presente como conservante en formulaciones de cosméticos y productos de cuidado personal debido a su buenas propiedades antimicrobianas y antifúngicas. Su extenso uso hace que esté presente en las aguas que llegan a las plantas de tratamiento de aguas residuales (EDAR), en las que se elimina en gran medida pero no totalmente. Como consecuencia, se ha observado la presencia de MeP en sistemas de agua dulce, salobre y marina, sedimentos y biota. Esto ha alertado a la comunidad científica, ya que estudios previos han advertido de una potencial estrogenicidad y propiedades disruptoras endocrinas de los parabenos, lo que hace importante investigar su eliminación del medio acuoso. En este trabajo se ha demostrado que es posible llevar a cabo la oxidación completa del MeP en el medio acuoso mediante fotocatálisis heterogénea, empleando para ello luz solar y nitruros de carbono grafíticos como fotocatalizadores. Se ha investigado de manera sistemática, mediante diseño factorial de experimentos, cuáles son las condiciones de exfoliación térmica del material bulk de partida que conducen a la mejor actividad fotocatalítica y se ha llevado a cabo un estudio económico que contempla tanto la síntesis de los catalizadores como la etapa de reacción. Asimismo se ha llevado a cabo una caracterización exhaustiva de las propiedades físico-químicas, ópticas y electrónicas de los fotocatalizadores empleados.
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